加速器室空気内の放射線分解生成物、ガス成分の分析法の開発と生成機構の解明

加速器の運転中に発生する放射線は、核反応により放射性核種を生成する(放射化)と同時に、特異な化学反応を引き起こします。(放射線化学効果)  高エネルギーの電子、陽子加速器施設の加速器トンネル内では、空気中に硝酸や亜硝酸などが生成されることが明らかになりました。これらの窒素酸化物類が金属製の加速器部品を腐食する可能性があると考え、その分析に関わる様々な研究開発を行ってきました。


空気中の硝酸、亜硝酸の高感度連続分析法の開発、標準ガス発生システムの開発

加速器室内の空気中の硝酸や亜硝酸の生成濃度はppbレベルと極微量であるため、従来の分析手法では分析することが困難でした。そこで、空気中の硝酸、亜硝酸を酸化して、最終的に一酸化窒素(NO)に変換し、高感度な化学発光型NOx分析計により測定するシステムを開発しました。この分析手法の検出限界は 0.13 ppb と極低濃度であり、空気中の硝酸と亜硝酸を分離して定量することが可能です。加速器室空気以外にも、大気中の硝酸、亜硝酸の高感度分析に関する応用も報告されています。水試料の分析にも適用可能です。
また、ppb レベルの極低濃度の気体分析には市販の標準ガスを利用することは不可能であり、信頼性の高い分析のために濃度既知の分析成分を生成させる標準ガス発生システムを開発しました。


空気中の硝酸、亜硝酸分析のシステム構成
  1. 亜硝酸ガス、硝酸ガスの吸収液への捕集(Wet Effluent Diffusion Denuder)
  2. 亜硝酸イオン、硝酸イオンのNOへの化学還元(Hydrazine-Cu2+ and/or Ascorbic acid)
  3. NOの液相から気相への分離(Gas-Liquid Separating Coil - microporous PTFE membrane)
  4. NOの検出 (Chemiluminescent NOx Monitor)
system
denuder coil
加速器室空気中の硝酸、亜硝酸生成量の測定と生成機構の解明

上記で開発した高感度な分析手法により、高エネルギー加速器室のトンネル空気中の硝酸、亜硝酸の生成量をはじめて測定することに成功しました。また、粒子線の種類、照射量が既知の照射条件下における硝酸の生成実験および定量的な解析により、硝酸生成のG値(放射線化学収率)を得ました。


data
関連文献

・硝酸、亜硝酸の分析法、標準ガス発生システムの開発

  1. Continuous Generation System for Low-Concentration Gaseous Nitrous Acid.
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  2. Chemiluminescent Method for Continuous Monitoring of Nitrous Acid in Ambient Air.
    Y. Kanda, M. Taira, Anal. Chem., 62(1990)2084-2087


  3. Simultaneous Determination of Atmospheric Nitric Acid and Nitrous Acid by Reduction with Hydrazine and Ascorbic Acid with Chemiluminescence Detection.
    Y. Kanda, M. Taira, The Analyst, 117(1992)883-887


  4. Wet Effluent Diffusion Denuder for Sampling of Atmospheric Gaseous Nitric Acid.
    M. Taira, Y. Kanda, Anal. Chem., 65(1993)3171-3173


  5. Flow-Injection Analysis Method for the Determination of Nitrite and Nitrate in Natural Water Samples Using a Chemiluminescence NOx Monitor. Y. Kanda, M. Taira, Anal. Sci., 19(2003)695-699.


  6. A Microporous Membrane-Based Continuous Generation System for Trace-Level Standard Mixtures of Atmospheric Gases.
    Y. Kanda, M. Taira, K. Chimura, T. Takano, M. Sawabe, Anal. Sci., 21(2005)629-634.



・加速器空気中の放射線分解生成物の分析

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  3. Airborne Gaseous 13N Species and Noxious Gases Produced at the 12GeV Proton Synchrotron
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  4. Observation of Gaseous Nitric Acid Production at a High-Energy Proton Accelerator Facility.
    Y. Kanda, T. Miura, H. Nakajima, Radiat. Phys. Chem., 73(2005)213-317


  5. Measurement of Radiolytic Yield of Nitric Acid in Air.
    Y. Kanda, Y. Oki, S. Yokoyama, K. Sato, H. Nouchi, Su. Tanaka, T. Iida, Radiat. Phys. Chem., 74(2005)338-340


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